院长任上，蔡元培依旧🗸奉行他的“人才至上”主义，不拘一格选用科学方面的专家。
理工方面，物理研究所聘丁西林为所🐫🂲💪🐫🂲💪长，严济慈、胡刚复👾🎠、杨肇燫等为研究员。
化学研究所聘👔🈨王琎☳🃛为所🗸长，赵燏黄、沈慈辉、曾义为研究员。
工🖪🕚程研究所聘请周仁为所🝗长，王季同、周行健等为研究🍤🍏员。
地质研究所聘李四光为所长🆉，翁文灏🐫🂲💪、叶良辅、徐渊摩等为研究员🝃。
气象研究所聘竺可桢为所长，胡焕庸等为🜥🄏研究员。
天文研究所聘请俞青松🗸为所长，陈遵妫、高平子🂅🌗⚳为研究员。
心理研究所由康钺任所长。
人文方🜨🄩面，历史语言所由傅斯年任所长，陈寅恪、赵元任、李济分别任历史组、语言组、考古组主☲任，研究员有陈垣、刘半农、徐中舒、罗常培、史禄国白俄学者等。
社会科学研究所由杨端六任所长，后由蔡元培本人兼任。经济组主任杨杏佛，研究员杨端六、吴⚕定良，特约研究员刘大钧、王琎、何廉、蒋廷黻等。法制组主任王云五，特约研究员周鲠生、王世杰、胡长青等。社会组主任陈翰🍯笙😞，研究员王济昌，特约研究员陶孟和；民族组主任蔡元培，研究员有德国学者但泽、凌纯声。
蔡元培所聘🕯🍊请的研究人员，几乎囊括了当时中国科学界的顶🏐级精英。
在研究院的行政管理上，蔡🆉元培也始终🁠把握专家治院的原则。研究院内总管行政事务的最初为秘书长，后改称为总干事。蔡元培聘请的第一任总干事是杨杏佛。
杨杏佛早年加入同盟会，并曾在孙中山的临时南京政府中任职🂏，后赴美国留学，攻读机械工程、工商管理、经济。归国后，长期协助蔡元培工作，是蔡元培创建中央研究院的最得力📊🙈🈝的助手。
蔡元🕴培曾说：“我素⛩🝃🈞来宽容而迂缓，杨君精悍而机警，正可以🂏他之长补我之短。”
1933年，杨🕠🖯杏佛遭国民党特务暗杀，物理学家丁西林短🏐期代任总干事一职，继由地质学家丁文江接任总干事。
丁文江早年留学英国攻读动物学和地质学，1922年参与发起成立中国地质学会，与翁文灏合著《第一次中国矿业纪要》。他是一个精于科学又长于事务管理的科学家，1934年任中央研究院总干事后在科研组🞛织管理方面实施了一⚰🕃系列富有成效的改革。蔡元培称他是一位“有办事才能的科学家”，“我国现代稀有的人物”。
作为一院之长的蔡元培给自己的角色定位，就是为科研人员竭尽所能地创造学术研究条件和空间。各所的学者要去全国各地🗰🟔🜸进行科学调研，蔡元培总是和国民🛸党的各地方军政要员积极接洽，要求他们尽力协助。
对自己聘任🕯🍊的专家学者，🝗蔡元培则用🐫🂲💪人不疑。
时任社会科学研究所社会组主任的陈翰笙回忆：“蔡先生是院长🂐兼社会科学研究所所长，但所内的具体工作，全都放手让我主持，从不干扰。重要事务，由我去向他报告，他仔细地、认真地、虚心地听取报告，先征求我的处理意见，然后由他提出具体办法来同我商榷……我去信请教时，他都亲笔回信，具体而切实，从没有训人的口吻。他不仅对我是这样，他对中央研究院每一个工作人员，不论职位高低，都以谦虚诚恳的态度平等相待。”
蔡元培领导创建中国⛩🝃🈞研究院，是他继担任民国教育总长、北大校长之后，对于中国文教科研事业所做的又一个丰碑式功绩，以至有人评价，这是“蔡先生对于我国学术之🅱最大贡献”。
1949年，国民党当局迁台。12月，历史语言研究所的全部以及数学研究所的部分共二千多箱重要图书、文物、仪器、设备运♩往台湾，迁至台北的台湾大学，暂存在桃园县杨梅镇今桃园市杨梅区火车站仓库。其余研究所皆留置于中国大陆，并发展为后来中国科学院之主体中国科学院早期的外文译名亦一直沿用AcademiaS🅷🗵inica，现多采用英语eseAcademyo👊fSces，但仍有部分研究所沿用拉丁文译法。
由于多数院士及中央研究院第一届🙁院士会议所选出之第三届评议员32人都留在大陆或留置国外，在台者仅有吴大猷、朱家骅、凌鸿勋、李先闻、吴敬恒、胡适、傅斯年、李👛济、董作宾、王世杰、王宠惠等人，不🇯🜁足法定人数，两会无法召集并行使职权，在一段时间里，台“中研院”陷入半停顿状态。